Estudió piano y composición en el Conservatorio de Viena hasta 1889. En 1900 se enamoró de Alma Schindler, sin embargo debido a la presión de la familia de Alma, el noviazgo se rompe. Dos años más tarde, Alma se convertirá en la esposa de Gustav Mahler. En 1900 fue nombrado director del Karlstheater de Viena, en 1906 director de orquesta de la Volksoper y en 1908 de la Hofoper.
En 1907 se casó con Ida Guttmann pero el matrimonio fracasará al estar marcado por las constantes infidelidades de ambos cónyuges. Después de un breve paso por la orquesta de Mannheim en 1909, asumió de nuevo la dirección de la Volksoper de Viena. Posteriormente dirigió el Deutsches Landestheater de Praga (1911) y la Deutsche Musikakademie (1920).
El 31 de enero de 1929 muere su esposa Ida y el 4 de enero del año siguiente, se casa con Luise Sachsel, 29 años más joven que él, siendo este segundo matrimonio mucho más feliz y equilibrado que el primero. De 1927 a 1932 compartió la dirección de la Kroll Oper de Berlín junto a Otto Klemperer.
En 1933, y dado el origen judío de su madre, los nazis clasificaron a Zemlinsky como “H” Halbjuden (medio judío) y su obra fue a engrosar la lista del entartete Kunst (Arte degenerado). Zemlinsky se ve obligado a emigrar a Viena donde manda construir una elegante mansión al arquitecto Walter Loos, en el exclusivo barrio de Grinzing.
En 1938 se exilió a Estados Unidos, donde vivió sus últimos años, gravemente enfermo, falleciendo en marzo de 1942 a causa de un infarto de miocardio. Fue maestro de Arnold Schönberg, que más tarde se convirtió en su cuñado al casarse en 1901 con Mathilde von Zemlinsky, y ejerció una cierta influencia sobre los músicos de la Segunda Escuela de Viena. También fue maestro de Erich Wolfgang Korngold a quien a los 12 años le dijo que ya no tenía nada que enseñarle.
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